Interpretación de la velocidad global de adsorción para sistemas binarios empleando modelos difusionales

Abstract

En este trabajo se estudió la velocidad global de adsorción en sistemas individuales y binarios empleando como contaminantes modelo metronidazol (MNZ) y acetaminofén (ACT); y como adsorbente un carbón activado comercial (F400). Los datos experimentales se interpretaron de manera rigurosa mediante un modelo de difusión que toma en cuenta el transporte externo de masa, la difusión intraparticular y la adsorción sobre el sitio activo. Este modelo fue desarrollado tanto para sistemas individuales como para sistemas binarios. Adicionalmente, el material adsorbente fue caracterizado para conocer sus propiedades fisicoquímicas y relacionar su comportamiento en los resultados de adsorción. Los resultados del equilibrio de adsorción individual demostraron que la adsorción de MNZ y ACT se lleva a cabo mediante interacciones similares con valores máximos de capacidades de adsorción de 1.40 mmol/g y 1.38 mmol/g para el MNZ y el ACT, respectivamente. Se encontró que ambas moléculas se adsorben en monocapa, lo cual se confirmó con los resultados de la superficie ocupada por las moléculas después de la adsorción (%SMNZ = 79.45% y %SACT = 77.42) y la naturaleza de las interacciones que gobiernan el proceso de adsorción del MNZ y ACT, las cuales fueron interacciones dispersivas y puentes de hidrógeno. El modelo de difusión general fue capaz de predecir correctamente las curvas de decaimiento de la concentración de ambas especies obteniéndose bajos porcentajes de desviación y ambos mecanismos de difusión fueron relevantes, pero la contribución de la difusión superficial fue ligeramente más alta para el caso del MNZ, mientras que para el ACT fue la difusión en el volumen del poro. El equilibrio binario reveló que el modelo de isoterma ILME fue el más preciso para describir la superficie de adsorción, mostrando un efecto antagónico en el cual el MNZ y el ACT compiten por los sitios activos en la superficie del adsorbente. Para finalizar, el modelo de difusión general empleado para describir la difusión individual pudo extenderse con éxito para interpretar sistemas binarios, demostrando un excelente ajuste a los datos experimentales con bajos porcentajes de desviación. Al igual que en los sistemas individuales, en el sistema binario ambos mecanismos de difusión fueron relevantes.

In this work, the overall adsorption rate was studied in single and binary systems using metronidazole (MNZ) and acetaminophen (ACT) as model contaminants and commercial activated carbon (F400) as adsorbent. The experimental data were rigorously interpreted using a diffusion model considering external mass transport, intraparticle diffusion, and adsorption on the active site. This model was evaluated for both single and binary systems. Additionally, the adsorbent material was characterized to understand its physicochemical properties and for relating its performance with the adsorption results. The results of the individual adsorption equilibrium showed that the adsorption of MNZ and ACT is carried out by similar interactions with maximum values of adsorption capacities of 1.40 mmol/g and 1.38 mmol/g for MNZ and ACT, respectively. Both molecules were found to be adsorbed in monolayer, which was confirmed by the results of the surface area occupied by the molecules after adsorption (%SMNZ = 79.45% and %SACT = 77.42) and the nature of the interactions governing the adsorption process of MNZ and ACT were dispersive interactions and hydrogen bonding. The general diffusion model was able to correctly predict the concentration decay curves of both species obtaining low percentage deviations and both diffusion mechanisms were relevant, but the contribution of surface diffusion was slightly higher for the case of MNZ, while for ACT it was the diffusion in the pore volume. The binary equilibrium revealed that the ILME isotherm model was the most accurate for describing the adsorption surface, showing an antagonistic effect in which MNZ and ACT compete for active sites on the adsorbent surface. To conclude, the general diffusion model used to describe individual diffusion could be successfully extended to interpret binary systems, demonstrating an excellent fit to the experimental data with low percentage deviations. As in the single systems, both diffusion mechanisms were relevant in the binary system.