Resumen:
En esta tesis, presentamos un estudio teórico sistemático utilizando la teoría del funcional de la densidad, con el propósito de analizar las propiedades de adsorción y los procesos de difusión de moléculas y átomos de hidrógeno adsorbidos en cúmulos de platino depositados sobre la superficie del C60, C60Ptn. Al adsorber primeramente las especies de platino, encontramos que nuestros sistemas ganan energía cuando los átomos de Pt se agregan en la superficie del fullereno formando cúmulos de distintos tamaños y simetrías. Asimismo, obtenemos perturbaciones estructurales notables alrededor del sitio de adsorción las cuales consisten en general en expansiones de las distancias de enlace C—C, Pt—C, y Pt—Pt del orden de 5%. Las energías de adsorción varían en el rango de 2.72—2.58 eV y encontramos también una transferencia de carga notable de las regiones de platino a las regiones de carbono (del orden de 0.1e) lo cual origina la formación de enlaces Pt—C bastante robustos. En un segundo paso, las estructuras del tipo C60Ptn son expuestas a hidrógeno molecular y, en esta serie de cálculos, encontramos que las regiones puras de platino son las únicas capaces de adsorber de forma disociativa al H2. La densidad de estados electrónicos alrededor del nivel de Fermi es muy sensible a la presencia de hidrógeno en nuestros compuestos del tipo C60PtnHx lo cual podría tener fuertes implicaciones en las propiedades de transporte de nuestras estructuras moleculares y, por otro lado, este hecho podría ser usado también para detectar aspectos muy finos de la estructura atómica de nuestros fullerenos. Usando el método NEB encontramos que el hidrogeno atómico se difunde muy fácilmente sobre la superficie de cúmulos de platino tanto libres como depositados sobre el C60. Sin embargo, la migración de átomos H sobre la superficie de carbono es poco probable que ocurra dado que se tienen que vencer barreras de difusión del orden de 1.6 eV. De manera muy interesante, hemos obtenido que procesos de transferencia de hidrógeno entre regiones puras de platino a la superficie del C60, conocidos como procesos de derrame o “spillover”, dependen fuertemente del entorno geométrico local. En estos procesos de spillover las barreras de energía varían en el rango de 0.9—0.32 eV, lo cual es un resultado muy importante que debe de ser tomado en cuenta para entender mejor los resultados experimentales recientes en los cuales se ha logrado el almacenamiento de hidrogeno en nanoestructuras de carbono a través de procesos de adsorción química, formando enlaces muy estables del tipo C—H.
