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Desarrollo de monolitos de carbono, con geometría, textura porosa y química superficial adaptada mediante el uso de tecnología de impresión 3D, para la valoración de CO2

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dc.contributor Esther Bailón-García;0000-0001-8418-8714 es_MX
dc.contributor RAUL OCAMPO PEREZ;0000-0003-2033-7527 es_MX
dc.contributor.advisor Ocampo Pérez, Raúl es_MX
dc.contributor.advisor Bailón García, Esther es_MX
dc.contributor.author Parra Marfil, Adriana es_MX
dc.coverage.spatial México. San Luis Potosí. San Luis Potosí. es_MX
dc.coverage.spatial España. Granada. Granada. es_MX
dc.creator Adriana Parra;0000-0002-3747-8177 es_MX
dc.date.accessioned 2024-07-01T16:54:24Z
dc.date.available 2024-07-01T16:54:24Z
dc.date.issued 2024-07-08
dc.identifier.uri https://repositorioinstitucional.uaslp.mx/xmlui/handle/i/8720
dc.identifier.uri https://doi.org/10.1002/adfm.202403659 es_MX
dc.identifier.uri https://doi.org/10.1007/s11356-024-33327-5 es_MX
dc.identifier.uri http://dx.doi.org/10.1002/admt.202400064 es_MX
dc.identifier.uri https://doi.org/10.1016/j.envres.2022.114852 es_MX
dc.description.abstract En esta Tesis Doctoral se desarrolla una metodología innovadora para sintetizar monolitos de carbono, combinando la impresión 3D con el proceso sol-gel. Esta técnica supera las limitaciones de las técnicas convencionales de fabricación, permitiendo obtener estructuras más complejas y eficientes para su aplicación como soportes de catalizadores. Mediante el diseño de plantillas poliméricas impresas en 3D, usadas como moldes para los canales monolíticos, se prepararon estructuras con canales entrecruzados, canales tipo válvula Tesla con diferentes ángulos, y canales rectos con varias densidades de celda. Estos últimos se utilizaron como referencia en el análisis del efecto del diseño. Los moldes impresos se llenaron con solución precursora de gel de carbono, compuesta por resorcinol, formaldehído y agua, que se polimerizó de forma controlada para obtener monolitos orgánicos. Finalmente, los monolitos orgánicos se carbonizaron donde el polímero termofusible de las plantillas se funde, dejando libres los canales. Estos monolitos se emplearon como soportes de la fase activa Ni/CeO2, evaluando su desempeño catalítico y el efecto de las geometrías propuestas en una reacción de gran interés socioeconómico y ambiental: la metanación de CO2. La caracterización de la fase activa y los catalizadores confirmó que las características de la Ni/CeO2 no se vieron afectadas al estar soportadas en el monolito de carbono, demostrando así que los efectos observados en catálisis corresponden al diseño de los monolitos. Inicialmente, se analizó el efecto de los canales rectos en un monolito de cordierita comercial, empleado a nivel industrial, comparando la influencia del incremento de densidad de celda. El estudio mostró que los materiales presentan control difusional, y que, aunque el incremento de densidad de celda puede mejorar la dispersión de fase activa, promueven el flujo laminar y reduce su eficiencia. En cuanto a los monolitos de carbono diseñados, se observó que la creación de caminos tortuosos favorece un flujo más caótico. Este, a su vez, promueve la interacción del fluido con la fase activa, dispuesta tanto en los canales como en la matriz carbonosa, lo que resulta en un mejor aprovechamiento de esta y mayor actividad catalítica. En el caso del diseño Tesla, la generación de puntos de sobrepresión por la convergencia y obstrucción de flujos, favorece aún más la reacción de acuerdo con el principio de Le Châtelier. Por otra parte, se realizó un estudio adicional enfocado a la remediación de agua mediante procesos avanzados de oxidación. Se utilizó un sistema UV/S2O82− y, siguiendo un diseño de superficie de respuesta tipo Box-Behnken, se analizó el efecto de las variables de operación en la fotodegradación de metformina en solución acuosa. Mediante el análisis de varianza se determinó que la concentración inicial de metformina, la concentración de oxidante y la temperatura son los factores más significativos en la degradación y mineralización de la metformina. Asimismo, se identificaron seis subproductos principales con los cuales se sugirieron tres vías de degradación. es_MX
dc.description.abstract In this Doctoral Thesis, an innovative methodology is developed to synthesize carbon monoliths by combining 3D printing with the sol-gel process. This technique overcomes the limitations of conventional manufacturing techniques, allowing for the creation of more complex and efficient structures for their application as catalyst supports. Polymeric templates were designed using 3D printing and used as molds for the monolithic channels. Structures with crisscrossed channels, Tesla valve-type channels with different angles, and straight channels with various cell densities were prepared. The latter served as a reference in analyzing the design effect. The printed molds were filled with a carbon gel precursor solution composed of resorcinol, formaldehyde, and water, which was polymerized in a controlled manner to obtain organic monoliths. Finally, the organic monoliths were carbonized, during which the thermofusible polymer of the templates melted, leaving the channels free. These monoliths were utilized as supports for the active phase Ni/CeO2, and their catalytic performance was evaluated, along with the effect of the proposed geometries, in a reaction of significant socioeconomic and environmental interest: the methanation of CO2. Characterization of the active phase and the catalysts confirmed that the characteristics of the Ni/CeO2 were unaffected when supported in the carbon monolith, demonstrating that the observed effects in catalysis corresponded to the monolith design. Initially, the effect of straight channels in a commercial cordierite monolith, used at an industrial level, was analyzed, comparing the influence of the increase in cell density. The study revealed diffusion control in the materials, and while increasing cell density could improve active phase dispersion, it also increased laminar flow, thereby reducing efficiency. Regarding the designed carbon monoliths, the creation of tortuous paths was observed to favor a more chaotic flow, promoting greater interaction of the fluid with the active phase arranged in both the channels and the carbonaceous matrix, resulting in enhanced utilization and catalytic activity. In the case of the Tesla design, the generation of overpressure points due to the convergence and obstruction of flows further facilitated the reaction, in accordance with Le Châtelier's principle. On the other hand, an additional study was carried out focused on water remediation through advanced oxidation processes. A UV/S2O8 2− system was used and, following a Box-Behnken response surface design, the effect of operating variables on the photodegradation of metformin in aqueous solution was analyzed. Through the analysis of variance, it was determined that the initial concentration of metformin, the oxidant concentration and temperature are the most significant factors in the degradation and mineralization of metformin. Likewise, six main byproducts were identified with which three degradation pathways were suggested es_MX
dc.description.sponsorship Beca, 780366, Consejo Nacional de Humanidades, Ciencias y Tecnologías es_MX
dc.description.sponsorship PID2021-127803OB-I00, MCIN/ AEI /10.13039/501100011033, Fondo Europeo de Desarrollo Regional, Una manera de hacer Europa es_MX
dc.description.statementofresponsibility Bibliotecólogos es_MX
dc.description.statementofresponsibility Investigadores es_MX
dc.description.statementofresponsibility Estudiantes es_MX
dc.description.statementofresponsibility Educadores es_MX
dc.language Español es_MX
dc.language Inglés es_MX
dc.publisher Facultad de Ciencias Químicas es_MX
dc.relation.ispartof REPOSITORIO NACIONAL CONACYT es_MX
dc.relation.requires Auto-Pressurized Multi-Stage Tesla-Valve Type Microreactors in Carbon Monoliths Obtained Through 3D Printing: Impact of Design on Fluid Dynamics and Catalytic Activity, 2024, artículo científico. es_MX
dc.relation.requires Modeling and experimental analysis of CO2 methanation reaction using Ni/CeO2 monolithic catalyst, 2024, artículo científico. es_MX
dc.relation.requires Revolutionizing Monolithic Catalysts: The Breakthroughs of Design Control through Computer-Aided-Manufacturing, 2024, artículo científico. es_MX
dc.relation.requires An efficient removal approach for degradation of metformin from aqueous solutions with sulfate radicals, 2023, artículo científico. es_MX
dc.rights Acceso Abierto es_MX
dc.rights.uri http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0 es_MX
dc.subject Mejoramiento fluídico es_MX
dc.subject Valorización de CO2 es_MX
dc.subject Monolithic catalyst en
dc.subject 3D printing en
dc.subject Fluidic enhancement en
dc.subject Carbon xerogel en
dc.subject CO2 valorization en
dc.subject Catalizadores monolíticos (csic) es_MX
dc.subject Impresión 3D (csic) es_MX
dc.subject Xerogel de carbono (csic) es_MX
dc.subject.other BIOLOGÍA Y QUIMICA es_MX
dc.subject.other INGENIERÍA Y TECNOLOGÍA es_MX
dc.title Desarrollo de monolitos de carbono, con geometría, textura porosa y química superficial adaptada mediante el uso de tecnología de impresión 3D, para la valoración de CO2 es_MX
dc.title.alternative Development of carbon monoliths for CO2 valorization, with geometry, porous texture, and surface chemistry adapted through the use of 3D printing technology en
dc.type Tesis de doctorado es_MX
dc.degree.name Doctorado en Ciencias en Ingeniería Química es_MX
dc.degree.name Doctorado en Química es_MX
dc.degree.department Facultad de Ciencias Químicas es_MX


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