Síntesis sustentable de zeolitas jerárquicas, su caracterización y aplicación a procesos catalíticos

Abstract

La síntesis de ZSM-5 altamente cristalina, de grado catalítico, se exploró utilizando desechos de aluminio (anillos de latas y papel aluminio) y sílice proveniente de botellas de vidrio, además de Aerosil 380. Las impurezas de Mg o Cr en los anillos de las latas inducen la formación de supermicroporos. La despolimerización del vidrio molido con glicerol a 250 °C, en comparación con una síntesis hidrotermal convencional, da lugar a nanocristales de ZSM-5 soportados sobre un material amorfo mesoporoso formado por aluminosilicatos con un diámetro de poro centrado en 4 nm. La principal impureza en las botellas de vidrio fue Ca (16% en peso, base óxido), lo cual produjo un bajo rendimiento de cristales de ZSM-5 en la síntesis. Las medidas de acidez se realizaron con FT-IR utilizando piridina, mostrando sitios ácidos tipo Lewis en la mayoría de los materiales. La reacción de deshidratación de isopropanol mostró rendimientos cercanos a 96 - 99% de propileno en la mayoría de las muestras a excepción de la zeolita hecha con vidrio (ZS1), en comparación con las zeolitas comerciales que además, tienen rendimientos hacia isopropil éter (3 - 4%). Se obtuvieron zeolitas altamente cristalinas a excepción de la zeolita ZS1. El uso de residuos sólidos urbanos para la síntesis de zeolitas catalíticas tipo MFI puede tener impactos económicos, sociales y ambientales positivos. Por otro lado, utilizar desechos como materias primas logró la síntesis de zeolitas cancrinitas (CAN), con alto contenido en aluminio (Si/Al = 1), lo que llevó a aplicaciones como la adsorción de Cu2+ y su uso como antiácidos.

The synthesis of highly crystalline ZSM-5, suitable for catalytic applications, was explored through the use of municipal recycled aluminum (tabs from cans and aluminum foil) and recycled silica (glass bottles), as well as from the pure silica Aerosil 380, giving rise to highly crystalline ZSM-5. Mg or Cr impurities in the can tabs induce the formation of supermicropores. The depolymerization of the powdered glass bottle with glycerol at 250 °C, compared to a conventional hydrothermal synthesis, leads to ZSM-5 nanocrystals supported on a mesoporous amorphous material made up of aluminosilicates with a pore diameter centered at 4 nm. The major impurity in the glass bottles was Ca (16 wt%, oxide basis), which may explain the low yield of ZSM-5 crystals in the synthesis. Acidity measurements were conducted with pyridine-IR, showing mostly Lewis acidity in the zeolite. Measurements for the isopropanol dehydration reaction gave a 96 - 99% of propylene yield in most of the samples except for the zeolite made with glass (ZS1), in comparison of commercial zeolites that have yields for diethyl ether. Highly crystalline zeolites were obtained except for zeolite ZS1 which uses glass as the silicon source. The use of urban solid wastes for the synthesis of catalytic MFI can have positive economic, social, and environmental impacts. Under high Al conditions, it was also possible with municipal Al and Si wastes to synthesize cancrinite (CAN) zeolites, under high Al conditions, leading to other potential applications, such as Cu2+ adsorbents and potential use as antacids.